先进资料实验室郑耿锋教授和化学系徐昕教授团
来源:目标价网 发表于2019-08-05 07:16:17 编辑:宣璐
摘要: 近来,复旦大学先进资料实验室郑耿锋教授和化学系徐昕教授团队协作,在电催化固氮的研讨中取得重要发展。6月28日,相关论文以《掺杂应变引进的双

 

先进资料实验室郑耿锋教授和化学系徐昕教授团队使用电催化固氮

 

先进资料实验室郑耿锋教授和化学系徐昕教授团队使用电催化固氮

近来,复旦大学先进资料实验室郑耿锋教授和化学系徐昕教授团队协作,在电催化固氮的研讨中取得重要发展。6月28日,相关论文以《掺杂应变引进的双Ti3+位点用于高效氮气活化和电催化固定》(“Doping strain induced bi-Ti3+ pairs for efficient N2 activation and electrocatalytic fixation”)为题,在线发表于《天然·通讯》(Nature Communications, DOI: 10.1038/s41467-019-10888-5)上。该研讨成果制备了一种新式高效固氮的催化活性中心——锐钛矿型氧化钛中的一对相邻的Ti3+位点,拓宽了多活性位点协同活化氮气,完成高效电催化合成氨的研讨思路。

近一个世纪,化肥与其它化学原料中超越80%的氮源都来自于传统的合成氨的Haber-Bosch法——即使用氮气和氢气在铁基或钌基催化剂效果下高温高压合成氨。但是该进程耗能大(占全球每年总耗能的1-2%),并且需求经过裂解化石动力如天然气以取得氢气,发生很多二氧化碳的排放与堆集。近年来,探究愈加绿色环保的合成氨办法,如常温常压条件下水相系统电催化合成氨,成为该范畴的研讨热门。氮气(N2)作为空气的最主要成分,其含量约为78%,但其氮氮三键是最强的化学键之一,其键能高达941 kJ·mol-1, 常温常压下,极端难以活化。此外,水相电催化系统中存在严峻的副反应——电分化水产氢气,也大大降低了合成氨的功率。

针对上述问题,复旦大学研讨团队受天然界固氮酶中双金属活性中心催化机制的启示,探究具有相似机制、双金属活性位点的人工无机催化剂资料。该研讨团队以锐钛矿型氧化钛(Anatase TiO2)为基体,掺杂在同一副族但不同周期,具有较大离子半径的Zr4+,并调控其以单原子位点散布。氧化钛的晶格受掺杂Zr4+的压应力影响,然后诱导发生具有相邻方位的成对Ti3+活性位点。理论核算标明,该双Ti3+活性中心可完成对氮气分子特别的桥式吸附,然后有用降低了N2的活化能垒,并进一步催化其获取电子和质子构成氨的进程。电化学测验结果标明,该催化剂在常温常压条件下,可在水相系统中取得了较好的固氮产氨性能与稳定性。在–0.45 V的电位下,其产氨速率最高为8.90 μg·h-1·cm-2,法拉第功率到达17.3%。该研讨工作不只具体地剖析了双Ti3+位点活性中心的一起固定与活化N2的机理,一起为进一步制备具有多活性位点中心,协同活化N2的研讨供给了新思路。

该论文一起榜首作者为复旦大学先进资料实验室2019级博士生曹娜和化学系博士后陈征。该课题受到了科技部、基金委、上海市科委、上海市教委和动力资料协同立异中心的赞助。

(封面制图:王木木)

 

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